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1二氧化碳转化为合成气及高附加值产品的研究进展显示文摘由于二氧化碳(CO_(2))过度排放导致全球变暖日益严峻,发展零碳技术已成为人类社会面向可持续发展的战略选择。将CO_(2)捕集并转化为高附加值化学和能源产品,可以优化化石能源为主体的能源结构、有效缓解环境问题,并实现碳资源的充分利用,是一项可以大规模实现低碳减排的技术。本文重点介绍了CO_(2)高效利用新途径,通过二氧化碳-合成气-高附加值化学品的产品工艺路线,实现CO_(2)的资源化利用。对比综述了热催化法、电催化法和光催化法高效转化合成气的最新进展,总结了热、电、光催化制备合成气过程中催化剂的设计原理和方法以及目前工业化应用前景;简单概述了合成气作为重要平台分子,进一步通过费托合成路线或接力催化路线转化为低碳烯烃和液态燃料或芳烃等化学品过程中催化剂设计研究进展。最后,总结了大规模工业化CO_(2)转化为合成气及高附加值产品过程催化剂设计和反应器优化的技术难题,并对未来CO_(2)高效转化利用方向进行了展望。同时指出目前各技术还普遍存在反应机理不清晰、催化剂成本高以及缺乏大规模合成等问题,未来开发出高效、高活性、低成本且稳定的催化剂是各技术推广应用的关键。邵斌 孙哲毅 章云 潘冯弘康 赵开庆 胡军 刘洪来 2022化工进展2022,41,3:14
2超薄二维材料光/电催化CO2还原的最新进展显示文摘能源短缺和环境污染是全人类面临的巨大挑战,对化石燃料的过度依赖使CO2的排放量急剧增加,如何将过量的温室气体通过清洁的方式转变为燃料或其他高值化学品,已成为全球范围内的研究热点和难点。在过去几十年的研究中,通过太阳能和电化学方法来还原CO2被证明是十分清洁有效的方法,可以有效降低全球碳足迹,实现化石资源的高效利用。近几年来,超薄二维材料(诸如水滑石、氧化物、钙钛矿等)在催化领域的卓越性能引起了人们的广泛关注,其电子结构存在更多的调变可能,并且可以通过修饰其表面,使其在更多催化反应中发挥作用。本文总结了近几年来超薄二维材料在光催化和电催化还原CO2的前沿进展,并总结其调变规律,为设计高效光、电催化剂提供参考。任静 谭玲 赵宇飞 宋宇飞 2021化工学报2021,72,1:9
3光电解水产活性氢/氧耦合加氢/氧化过程用水滑石基纳米材料显示文摘加氢/氧化催化是现代化学工业中最广泛的催化过程,传统加氢/氧化催化需要高温高压、消耗大量氢气/氧气(或双氧水等),且存在高成本、高能耗、低选择性等问题。因此,如何在温和条件下绿色高效地实现加氢还原/氧化反应,是目前催化领域的研究热点和难点之一。光电催化过程因其能量来源广泛、清洁环保,且结合了光催化和电催化的优势,已成为当前研究热点,而光电分解水产生H2/O2过程涉及高反应活性的中间物种(活性氢*H、活性氧*O)的产生。利用光电解水产生的中间*H/*O物种,并使其直接参与加氢/氧化催化过程,实现一步光电解水制活性氢/氧耦合加氢/氧化过程,有望极大提高反应的效率。通过对催化剂结构进行调控,使得耦合过程可在温和的反应条件下进行,同时可避免因使用氢气/氧气等导致的安全和耗能等问题。本文综述了光电分解水过程,传统化工的加氢/氧化过程以及光电分解水与加氢/氧化耦合反应等方面的发展,介绍了水滑石基纳米材料在光电解水耦合加氢/氧化过程中的结构和性能优势,并对未来研究方向进行了展望,以期为高附加值有机化学品的高选择性低成本制备提供思路。来天艺 王纪康 李天 白莎 郝晓杰 赵宇飞 段雪 2020化工学报2020,71,10:5
4Atomically Dispersed Fe-Co Bimetallic Catalysts for the Promoted Electroreduction of Carbon Dioxide显示文摘The electroreduction reaction of CO_(2)(ECO_(2)RR)requires high-performance catalysts to convert CO_(2)into useful chemicals.Transition metal-based atomically dispersed catalysts are promising for the high selectivity and activity in ECO_(2)RR.This work presents a series of atomically dispersed Co,Fe bimetallic catalysts by carbonizing the Fe-introduced Co-zeolitic-imidazolate-framework(C-Fe-Co-ZIF)for the syngas generation from ECO_(2)RR.The synergistic effect of the bimetallic catalyst promotes CO production.Compared to the pure C-Co-ZiF,C-Fe-Co-ZIF facilitates CO production with a CO Faradaic efficiency(FE)boost of 10%,with optimal FE_(CO)of 51.9%,FE_(H_(2))of 42.4%at-0.55 V,and CO current density of 8.0 mA cm^(-2)at-0.7 V versus reversible hydrogen electrode(RHE).The H_(2)/CO ratio is tunable from 0.8 to 4.2 in a wide potential window of-0.35 to-0.8 V versus RHE.The total FE_(CO+H_(2))maintains as high as 93%over 10 h.The proper adding amount of Fe could increase the number of active sites and create mild distortions for the nanoscopic environments of Co and Fe,which is essential for the enhancement of the CO production in ECO_(2)RR.The positive impacts of Cu-Co and Ni-Co bimetallic catalysts demonstrate the versatility and potential application of the bimetallic strategy for ECO_(2)RR.Zhangsen Chen Gaixia Zhang Yuren Wen Ning Chen Weifeng Chen Tom Regier James Dynes Yi Zheng Shuhui Sun 2022Nano-Micro Letters2022,14,2:3
5Photocatalytic syngas synthesis from CO_(2) and H_(2)O using ultrafine CeO_(2)-decorated layered double hydroxide nanosheets under visible-light up to 600 nm显示文摘The rational design of photocatalyst that can effectively reduce CO_(2) under visible light(l>400 nm),and simultaneously precise control of the products syngas(CO/H2)ratio is highly desirable for the Fischer-Tropsch reaction.In this work,we synthesized a series of CeO_(2)-decorated layered double hydroxides(LDHs,Ce-x)samples for photocatalytic CO_(2) reduction.It was found that the selectivity and productivity of CO and H_(2) from photoreduction of CO_(2) in conjunction with Ru-complex as photosensitizer performed an obvious“volcano-like”trend,with the highest point at Ce-0.15 and the CO/H_(2) ratio can be widely tunable from 1/7.7 to 1/1.3.Furthermore,compared with LDH,Ce-0.15 also drove photocatalytic CO_(2) to syngas under 600 nm irradiation.It implied that an optimum amount of CeO_(2) modifying LDH promoted the photoreduction of CO_(2) to syngas.This report gives the way to fully utilize the rare earth elements and provides a promising route to enhance the photo-response ability and charge injection efficiency of LDH-based photocatalysts in the synthesis of syngas with a tunable ratio under visible light irradiation.Ling Tan Kipkorir Peter Jing Ren Baoyang Du Xiaojie Hao Yufei Zhao Yu-Fei Song 2021Frontiers of Chemical Science and Engineering2021,15,1:0
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