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1电化学二氧化碳还原制甲酸催化剂的研究进展显示文摘随着日益增长的能源需求,人类社会对于传统碳基化石能源过度依赖,不仅加速了地球上有限能源储备的消耗,还导致大气中二氧化碳(CO_(2))不断累积。如何对二氧化碳进行可持续的捕获再利用,实现高效的零碳网络循环,已成为人类亟需解决的重大挑战之一。近年来,使用绿色可持续电力的电化学二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)生产增值化学品成为研究热点。本文首先介绍了CO_(2)RR的基本电化学反应原理;然后总结了电化学还原CO_(2)制备甲酸/甲酸盐的主要金属基催化剂,着重介绍了Bi、Sn、In三类金属基催化剂的设计调控策略;进一步概括了电化学相关的原位表征手段,分别介绍了原位光谱技术和原位X射线表征技术;最后对电催化二氧化碳还原研究领域的未来发展进行了展望。李喆 李泽洋 杨宇森 卫敏 2023化工进展2023,42,1:1
2Quasi-Solid-State Ion-Conducting Arrays Composite Electrolytes with Fast Ion Transport Vertical-Aligned Interfaces for All-Weather Practical Lithium-Metal Batteries显示文摘The rapid improvement in the gel polymer electrolytes(GPEs)with high ionic conductivity brought it closer to practical applications in solid-state Li-metal batteries.The combination of solvent and polymer enables quasi-liquid fast ion transport in the GPEs.However,different ion transport capacity between solvent and polymer will cause local nonuniform Li+distribution,leading to severe dendrite growth.In addition,the poor thermal stability of the solvent also limits the operating-temperature window of the electrolytes.Optimizing the ion transport environment and enhancing the thermal stability are two major challenges that hinder the application of GPEs.Here,a strategy by introducing ion-conducting arrays(ICA)is created by vertical-aligned montmorillonite into GPE.Rapid ion transport on the ICA was demonstrated by 6Li solid-state nuclear magnetic resonance and synchrotron X-ray diffraction,combined with computer simulations to visualize the transport process.Compared with conventional randomly dispersed fillers,ICA provides continuous interfaces to regulate the ion transport environment and enhances the tolerance of GPEs to extreme temperatures.Therefore,GPE/ICA exhibits high room-temperature ionic conductivity(1.08 mS cm^(−1))and long-term stable Li deposition/stripping cycles(>1000 h).As a final proof,Li||GPE/ICA||LiFePO_(4) cells exhibit excellent cycle performance at wide temperature range(from 0 to 60°C),which shows a promising path toward all-weather practical solid-state batteries.Xinyang Li Yong Wang Kai Xi Wei Yu Jie Feng Guoxin Gao Hu Wu Qiu Jiang Amr Abdelkader Weibo Hua Guiming Zhong Shujiang Ding 2022Nano-Micro Letters2022,14,12:1
3锕系-铀基单原子催化用于电化学氮气固定显示文摘锕系催化剂因其独特的5f轨道和灵活的氧化态而被认为是用于N_(2)固定有希望的候选者.本文首次报道了通过氧空位限域铀单原子锚定在TiO_(2)纳米片上,用于N_(2)电还原.铀单原子催化剂的NH_(3)产率高达40.57μg h^(-1) mg^(-1),法拉第效率高达25.77%,在已报道的无氮催化剂中名列前茅.同位素标记原位同步辐射红外光谱验证关键*N_(2)H_(y)反应中间物种来自供给的N_(2).原位X射线吸收光谱研究表明,在工作条件下铀单原子和TiO_(2)晶格之间形成更多U-O_(latt)配位,金属-载体相互作用明显增强.理论模拟表明,演化的1O_(ads)-U-4O_(latt)模块充当关键的电子回馈中心,以降低N_(2)解离和第一加氢步骤的热力学能垒.这项工作为定制金属活性位点与载体之间的相互作用提供了可能性,并为设计高性能的锕系单原子催化剂提供了支持.陈涛 刘统 庞贝贝 丁韬 张伟 沈心怡 吴丹 王兰 刘潇康 罗齐全 竹文坤 姚涛 2022Science Bulletin2022,67,19:0
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